“Μελέτη της καταλυτικής διάσπασης του Ν2Ο, σε μικτά οξείδια CuO-CeO2 τροποποιημένα δια μέσω επιφανειακών προωθητών / αλκαλίων (Cs)”

Abstract

Σκοπός της παρούσας διπλωματικής εργασίας αποτελεί η μελέτη της επίδρασης της επιφανειακής προώθησης με αλκάλιο, συγκεκριμένα με Cs, σε καταλύτες μικτών οξειδίων CuO-CeO2 παρασκευασμένων με τη μέθοδο της ταυτόχρονης συγκαταβύθισης και επομένως, η διερεύνηση της επίδρασης της ενίσχυσης αυτής στην διαδικασία της καταλυτικής διάσπασης του Ν2Ο. Αρχικά, γίνεται αναφορά στη χημική ένωση του Ν2Ο, στις κύριες πηγές σχηματισμού του, στις επιβλαβείς επιπτώσεις του στην ανθρώπινη υγεία και στο φυσικό περιβάλλον και κατά συνέπεια, στην αναγκαιότητα διάσπασης και μείωσής του. Στη συνέχεια, παρατίθενται κάποιες τεχνολογίες διάσπασης του Ν2Ο, με την απευθείας καταλυτική διάσπαση να αποτελεί μία από τις αποτελεσματικότερες μεθόδους μείωσής του. Ακολουθεί ανάλυση της επίδρασης της εναπόθεσης του καταλύτη σε φορέα, καθώς και της επιφανειακής προώθησής του, της επίδρασης ορισμένων παρεμποδιστικών παραγόντων (Ο2, H2O, SO2, NO) στην καταλυτική του ενεργότητα, αλλά και της επίδρασης της χρήσης αναγωγικού μέσου (HCs, CO) στην αντίδραση διάσπασης του Ν2Ο. Επιπλέον, γίνεται εκτενής αναφορά σε έρευνες που έχουν γίνει για τη διάσπαση του Ν2Ο και πιο συγκεκριμένα σε καταλύτες χαλκού και δημητρίας και κυρίως σε μικτά οξείδια CuO-CeO2. Έπειτα, περιγράφεται λεπτομερώς η πειραματική διάταξη, ο τρόπος παρασκευής των καταλυτών που χρησιμοποιήθηκαν και η διαδικασία που ακολουθήθηκε για τις πειραματικές μετρήσεις. Στο Κεφάλαιο 5, παρουσιάζονται με τη μορφή διαγραμμάτων και σχολιάζονται τα αποτελέσματα χαρακτηρισμού με τη βοήθεια τεχνικών μελέτης των φυσικοχημικών και οξειδοαναγωγικών χαρακτηριστικών τον υπό μελέτη καταλυτικών δειγμάτων, καθώς και τα αποτελέσματα της καταλυτικής τους ενεργότητας. Ως αποτέλεσμα αυτής της ανάλυσης, αποδεικνύεται ότι βέλτιστη καταλυτική συμπεριφορά εμφανίζει ο καταλύτης με φόρτιση 1 at Cs/nm2 (1.0Cs/Ce-Cu-pp) τόσο απουσία, όσο και παρουσία Ο2. Τέλος, παρατίθενται τα συμπεράσματα και κάποιες προτάσεις για μελλοντική έρευνα στον τομέα της ετερογενούς κατάλυσης.

The purpose of this dissertation is to investigate the effect of surface enhancement with alkali, namely Cs, on CuO-CeO2 mixed oxides catalysts prepared by the co-precipitation method and thus, to study the effect of this amplification on the process of catalytic decomposition of N2O. Initially, reference is made to the compound of N2O, the main sources of its formation, its harmful effects on human health and the environment and consequently, on the necessity of its decomposition and reduction. Subsequently, there are listed some technologies of N2O decomposition, ending up that direct catalytic decomposition is one of the most effective methods. An analysis follows of the effect of catalyst’s deposition on a precursor, as well as of the use of surface promoters on its behavior, the effect of some inhibitors (Ο2, H2O, SO2, NO) on its catalytic activity and the effect of the use of reducing agent (HCs, CO) on N2O decomposition reaction. Consequently, an extensive report on surveys that have been done on N2O decomposition and more specifically over copper and ceria catalysts and mainly over CuO-CeO2 mixed oxides has been made. Afterwards, the experimental layout, the preparation of catalysts and the procedure followed for the experimental measurements are particularly described. In Chapter 5, the characterization results identified through physicochemical and redox characterization methods, as well as the results of catalytic activity of the studied catalytic samples are analyzed and presented in the form of diagrams. As a result of this analysis, it is proved that the catalyst with the loading of 1 at Cs/nm2 (1.0Cs/Ce-Cu-pp) appears the optimal catalytic behavior both in absence and presence of O2. Finally, conclusions and proposals for future research in the field of heterogeneous catalysis are presented.