Υδρογόνωση του CO2 προς μεθανόλη σε υποστηριγμένους καταλύτες νανο-σωματιδίων χρυσού (Au): η επίδραση της φύσης του φορέα

Abstract

Η παρούσα διπλωματική εργασία αποσκοπεί στη μελέτη και στη διερεύνηση καταλυτικών συστημάτων νανο-σωματιδίων χρυσού (NPs) σε φορείς MxOy: Al2O3, TiO2, Fe2O3, CeO2, ZnO σχετικά με την απόδοση υδρογόνωσης του CO2 υπό ατμοσφαιρική πίεση. Η υφή, η οξειδοαναγωγή και τα επιφανειακά χαρακτηριστικά των καταλυτών Au/MxOy , αξιολογήθηκαν μέσω μιας μελέτης, που περιλαμβάνει ΒΕΤ, Η2-TPR, XPS και ΤΕΜ. Τα αποτελέσματα έδειξαν μια ισχυρή επιρροή των νανο-σωματιδίων χρυσού τόσο στη μετατροπή του CO2 όσο και στη σύνθεση των προϊόντων. Τα νανο-σωματίδια χρυσού που υποστηρίζονται από φορείς ZnO και CeO2 αποτελούν εξαιρετικά εκλεκτικούς καταλύτες προς σύνθεση μεθανόλης. Οι TiO2 και Fe2O3- ως φορείς, απέδειξαν υψηλή απόδοση μετατροπής CO2, που οδηγεί ωστόσο αποκλειστικά σε CO ή σε CH4. Ο καταλύτης Au/Al2O3 ήταν σχεδόν ανενεργός στο θερμοκρασιακό εύρος των 200-350 οC. Όσον αφορά την εκλεκτικότητα των καταλυτών χρυσού (Au/MxOy) στον σχηματισμό μεθανόλης, προέκυψε η παρακάτω σειρά με θερμοκρασία αναφοράς 225 οC : Au/CeO2 > Au/ZnO > Au/Fe2O3 > Au/TiO2 > Au/Al2O3. Τα χαρακτηριστικά αυτά αποτελέσματα αποκάλυψαν την υπεροχή του καταλύτη Au/CeO2 που αποδίδεται κυρίως στις αλληλεπιδράσεις του χρυσού με την δημητρία, παρά τόσο στην ατομική ενεργότητα των διαφορετικών συστατικών.