Επίδραση της μεθόδου παρασκευής των καταλυτών μικτών οξειδίων CuO – CeO2 στην απόδοση της αντίδρασης καταλυτικής διάσπασης Ν2Ο

Abstract

Η παρούσα διπλωματική εργασία έχεις ως στόχο τη μελέτη της καταλυτικής διάσπασης του Ν2Ο σε καθαρά ή μικτά οξείδια CuO-CeO2, τα οποία παρασκευάστηκαν με τις εξής μεθόδους: εμποτισμός, καταβύθιση και σκληρού εκμαγείου. Για την πλήρη κατανόηση των ιδιοτήτων του CeO2 καθώς και των CuO-CeO2, παρασκευάστηκαν τρεις διαφορετικοί τύποι υλικών, οι οποίοι δοκιμάστηκαν για την διάσπαση του Ν2Ο τόσο σε παρουσία όσο και απουσίας περίσσειας Ο2. Οι τρεις διαφορετικοί τύποι υλικών είναι: α) καθαρό CeO2 που παρασκευάστηκε με τη μέθοδο καταβύθισης και σκληρού εκμαγείου, β) οξείδια CuO/CeO2, τα οποία συντέθηκαν με εμποτισμό των παραπάνω δειγμάτων CeO2 με CuO και γ) σύνθεση μικτών οξειδίων CuO-CeO2, εξ αρχής, χρησιμοποιώντας τις μεθόδους της συγκαταβύθισης και σκληρού εκμαγείου. Τα αποτελέσματα αποκάλυψαν τον σημαντικό ρόλο που έχει η διαδικασία παρασκευής στην απευθείας καταλυτική διάσπαση του Ν2Ο. Συγκρίνοντας τα καθαρά δείγματα CeO2, η καλύτερη απόδοση παρατηρήθηκε σε αυτά που είχαν παρασκευαστεί με τη μέθοδο της καταβύθισης και αμέσως καλύτερη απόδοση επέδειξε η μέθοδος σκληρού εκμαγείου ενώ η χαμηλότερη απόδοση παρατηρήθηκε στα εμπορικά δείγματα CeO2. Όλα τα καθαρά οξείδια παρουσίασαν χαμηλή μετατροπή του Ν2Ο, η οποία δεν ξεπέρασε το 40% στους 600 °C. Μεταξύ των οξειδίων CuO-CeΟ2, η βέλτιστη απόδοση παρατηρήθηκε σε αυτά που παρασκευάστηκαν με συγκαταβύθιση, η οποία είχε ως αποτέλεσμα την πλήρη μετατροπή του Ν2Ο σε θερμοκρασία 550 °C. Με την παρουσία οξυγόνου στην ροή τροφοδοσίας, παρατηρήθηκε μια ελαφρά μείωση. Η υπεροχή των μικτών οξειδίων Cu-Ce που παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της καταβύθισης, συγκριτικά με τα υπόλοιπα υλικά, μπορεί να αποδοθεί κυρίως στις εξαιρετικές οξειδοαναγωγικές ιδιότητες τους. Προτείνεται ένας μηχανισμός οξειδοαγαναγωγικής διάσπασης Ν2Ο που περιλαμβάνει την προσρόφηση του Ν2Ο πάνω στις θέσεις Cu+ και εν συνεχεία αναγέννησή τους μέσω των αλληλεπιδράσεων του Cu και της δημητρίας.