Σύνθεση, χαρακτηρισμός και μελέτη της ενεργότητας των καταλυτών Ni υποστηριγμένων σε φορέα νανοδημητρίας στην αντίδραση αναγωγής CO2 προς παραγωγή CH4

Abstract

Περίληψη

Η παρούσα διπλωματική εργασία σκοπεύει στη μελέτη της ενεργότητας καταλυτών νικελίου (Νi) διαφορετικής φόρτισης υποστηριγμένων σε φορέα οξειδίου του δημητρίου με μορφολογία νανοράβδων (CeO2-NR) κατά την αντίδραση της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα προς παραγωγή μεθανίου. Πιο συγκεκριμένα, οι καταλύτες που αναφέρονται στη συνέχεια ελέγχθηκαν ως προς την μετατροπή του CO2 και την εκλεκτικότητα ως προς CH4 και CO. Αρχικά, μελετήθηκε η επίδραση των μετάλλων μετάπτωσης Fe, Co, Ni, Cu υποστηριγμένων σε νανοράβδους οξειδίου του δημητρίου,. Τα πειράματα διεξήχθησαν σε εύρος θερμοκρασιών 200-450 C, σε στοιχειομετρική αναλογία H2:CO2=4 και σε ατμοσφαιρική πίεση. Τα αποτελέσματα του συγκεκριμένου πειράματος έδειξαν πως ο καταλύτης Ni/CeO2-NR εμφάνισε τα υψηλότερα ποσοστά μετατροπής CO2 και εκλεκτικότητας ως προς CH4 σε σχέση με τα υπόλοιπα μέταλλα. Στη συνέχεια μελετήθηκε η επίδραση της μορφολογίας του φορέα, επαναλαμβάνοντας το ίδιο πείραμα για Ni υποστηριγμένο σε εμπορικό οξείδιο του δημητρίου και σε νανοράβδους οξειδίου του δημητρίου, αποδεικνύοντας την καταλυτική υπεροχή του Ni/CeO2-NR για ακόμη μια φορά. Έπειτα, κατασκευάστηκαν καταλύτες με τη μέθοδο του υγρού εμποτισμού με διαφορετικούς λόγους Ni/Ce (0.10, 0.25, 0.50, 1.00, 1.50) για τη μελέτη της επίδρασης της φόρτισης του Ni (loading effect). Ωστόσο, πριν τη διεξαγωγή των πειραμάτων αυτών, μελετήθηκε η επίδραση της κατάλληλης προεπεξεργασίας του καταλύτη που έδειξε πως η ροή H2 για τέσσερις ώρες ανάγει τα παρασκευασμένα δείγματα Χ-NiCe (όπου Χ: ο ατομικός λόγος Ni/Ce) και ενεργοποιεί περισσότερο τους εκάστοτε καταλύτες. Κατόπιν, επαναλαμβάνοντας τις ίδιες συνθήκες με τα προηγούμενα πειράματα καταλυτικής ενεργότητας, που αφορούσαν στην επίδραση της ενεργού φάσης, τα αποτελέσματα έδειξαν πως ο καταλύτης 1.00-NiCe εμφανίζει τα μεγαλύτερα ποσοστά μετατροπής CO2 και την εκλεκτικότητας ως προς CH4. Τέλος, πραγματοποιήθηκαν χαρακτηρισμοί BET και XRD για την ανάλυση των φυσικοχημικών ιδιοτήτων των παρασκευασθέντων δειγμάτων.