Μελέτη της επίδρασης τροποποίησης του φορέα με ZnO σε καταλύτες Ni εναποτεθειμένου σε νανο-ράβδους CeO2 στην εκλεκτικότητα της αντίδρασης υδρογόνωσης του CO2

Abstract

Η αντίδραση υδρογόνωσης του CO2 αποτελεί μία εναλλακτική λύση στον τομέα της χρήσης και μετατροπής του σε προϊόντα υψηλής προστιθέμενης αξίας, όπως το CH4 και το CO. Για την επίτευξη της παραπάνω αντίδρασης απαιτείται η ανάπτυξη ενός καταλυτικού συστήματος ικανού να ξεπεράσει τυχόν κινητικούς περιορισμούς. Σύμφωνα με τη βιβλιογραφία, το Ni/CeO2 αποτελεί ένα καλά εδραιωμένο σύστημα για την αντίδραση υδρογόνωσης CO2. Η παρούσα διπλωματική εργασία, ερευνά τις αλλαγές που προκαλούνται στην ενεργότητα και την εκλεκτικότητα, λόγω της δομικής προώθησης με ZnO του καταλυτικού συστήματος Ni/CeO2. Πιο συγκεκριμένα, αρχικά παρασκευάστηκε ο σύνθετος φορέας με αναλογία Zn/Ce = 0.4 και στη συνέχεια έλαβε χώρα ο υγρός εμποτισμός με Ni φόρτισης 8 % κ.β.. Οι καταλύτες ελέγχθηκαν ως προς την μετατροπή του CO2 και την εκλεκτικότητα ως προς CH4 και CO. Προέκυψαν αξιοσημείωτες αλλαγές κατά την πραγματοποίηση της αντίδρασης, καθώς η προώθηση με ZnO ευνόησε σε μεγάλο βαθμό την παραγωγή CO σε θερμοκρασία μικρότερη των 450 oC, τόσο για το καταλυτικό σύστημα Ni/ZnO όσο και για το Ni/ZnO-CeO2, σε αντίθεση με το Ni/CeO2 που ήταν εκλεκτικό ως προς CH4. Επίσης, έλαβε χώρα φυσικοχημικός χαρακτηρισμός μέσω της ρόφησης – εκρόφησης Ν2 (μέθοδος ΒΕΤ) και περίθλασης ακτίνων Χ (ΧRD), καθώς και έλεγχος των οξειδοαναγωγικών και βασικών ιδιοτήτων των υλικών και παρατηρήθηκαν οι ανασταλτικές επιδράσεις της δομικής προώθησης στη μεθανοποίηση του CO2. Ειδικότερα, παρατηρήθηκε μείωση της επιφάνειας ΒΕΤ των υλικών, αναστολή της αναγωγής μέσω της μετατόπισης της καμπύλης θερμοπρογραμματισμένης αναγωγής σε υψηλότερες θερμοκρασίες καθώς και μείωση της επιφανειακής βασικότητας των δειγμάτων που προωθήθηκαν με ZnO.